В 1909—1911 годах работал в двухклассном училище в селе Хохлома Семеновского уезда Нижегородской губернии. В 1914 году Редозубов окончил Московский учительский институт. Работал в учительской семинарии в селе Новом Ярославской губернии, а затем, после её преобразования в педагогический техникум и перевода его в город Углич, преподавателем русского языка и директором техникума: с 1915 по 1925 годы преподавал русский язык и его методику, с 1921 по 1925 годы был его директором. Руководил в Угличе педагогическим кружком при Доме работников просвещения. В 1941—1944 годы работал в Центральном институте повышения квалификации руководящих работников народного образования; преподавал в московских педагогических училищах; принимал участие в составлении программ для педагогических училищ, участвовал в создании методических руководств по русскому языку и по методике его преподавания. Ещё работая в Угличе, задумал создать новый «Букварь», работу над которым завершил уже будучи в Москве. Принимал участие в создании «Букварей» для Белоруссии, Грузии, Туркмении, Таджикистана и Якутии. Совместно с А. П. Белоруковым создал «Букварь» для слепых (для обучения грамоте по системе Брайля) и издал его в Москве в 1951 году. В 1953 году основательно переработанный учебник Редозубова вышел уже под редакцией И. Ф. Свадковского. Умер в 1957 году в Москве. Похоронен на Ваганьковском кладбище.

Разработал систему обучения грамоте, основанную на усвоении основных звуков русской речи (фонем). Участвовал в создании «Букварей» для Белоруссии, Грузии, Туркмении, Таджикистана и Якутии. Принимал участие в составлении программ для педагогических училищ, участвовал в создании методических руководств по русскому языку и по методике его преподавания. Разработал систему обучения грамоте «шестилеток» — детей с 6 лет в подготовительных классах.

Автор более 50 печатных работ по русскому языку и методике его преподавания. Среди них: учебник «Методика русского языка для педагогических училищ», пособие «Обучение грамоте», «Грамматические таблицы», «Орфографический словарик», «Наша Родина». Наиболее значительная работа — «Методика русского языка в начальной школе», написанная в качестве учебного пособия для педагогических училищ. Работа «Чтение в начальной школе. Сборник трудов методистов конца XIX и начала XX в.». Редозубов разработал систему обучения грамоте, которая, по его мнению, позволяла с первых шагов в школе обучать ребёнка языку, соединять чтение с необходимым анализом, уроки грамматики с задачей развития речи, внедрять в практику осмысленное употребление новых слов.

Прямыми последователями Сергея Поликарповича Редозубова можно считать тех педагогов и методистов, которые развивали и внедряли его идеи на практике — в обучении грамоте, создании букварей и методических пособий. А. И. Воскресенская. Она была соратницей и единомышленницей: вместе с Редозубовым отстаивала и детально разрабатывала звуковой аналитико-синтетический метод обучения грамоте. Их буквари (Редозубова и Воскресенской) стали основными в послевоенный период. И. Ф. Свадковский. В 1953 году основательно переработанный «Букварь» Редозубова вышел уже под его редакцией. Это показывает тесную профессиональную связь: Свадковский продолжил развивать и адаптировать методику учителя для более широкого использования. А. П. Белоруков. Вместе с ним Редозубов создал «Букварь» для слепых — пособие для обучения грамоте по системе Брайля. Оно было издано в Москве в 1951 году. Е. В. Квятковский. Он был не просто коллегой, а прямым учеником: Редозубов преподавал в московских педагогических училищах, и Квятковский, став методистом, развивал его подходы в своей работе.